2025年05月20日
近日，化学与材料科学系汪小泰教授团队与上海大学龚和贵教授团队合作，在国际著名化学期刊《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society) 发表了开创性研究成果：《基于镍催化不对称还原交叉偶联构建手性α-芳基酮与醛的统一合成方法》(DOI: 10.1021/jacs.5c03418)。西浦博士生刘琳(照片右侧)是共同第一作者，龚和贵教授与汪小泰教授(照片左侧)为共同通讯作者。
手性α-芳基酮和醛是许多药物分子中重要的结构基元（如抗抑郁药、抗癌药物），然而传统的合成方法在构建这些结构时通常面临诸如立体选择性低和过程繁琐等挑战。该研究利用了镍催化不对称还原交叉偶联这一新策略，使用常见的α-碘代缩醛/酮和芳基卤化物为原料，巧妙地合成了多种稳定的高对映选择性的手性分子前体。这些前体可以很容易转化为目标产物，即α-芳基酮和醛。简言之，这项研究建立了一种通用高效的构建手性α-芳基酮和醛的方法，展现了在药物开发和有机合成中的重要应用潜力。
据了解，这项工作是实验和理论相结合的研究，汪小泰教授与刘琳主导了理论计算部分。他们利用基于量子力学的密度泛函理论进行计算模拟，成功揭示了这个镍催化方法的自由基链式反应机理以及立体对映选择性的根源。他们发现，这一镍催化反应的关键步骤是缩醛α-碳自由基与镍催化剂的结合。这一步不仅控制了反应的整体效率，还决定了产物的立体对映选择性。这一重要发现为催化剂的设计与优化提供了理论指导。
汪教授表示：“实验与理论计算的深度融合已成为当今化学前沿研究的重要趋势，尤其在催化领域。这一结合能够促进化学反应设计从“经验驱动”向“计算指导”转变。我们团队长期专注于过渡金属有机催化反应机理的计算建模研究，为实验工作者提供了重要的理论支撑和指导。” 他进一步指出，团队的工作和专业能力得到了一线实验合作伙伴的高度认可。通过合作，他们致力于利用地球丰产过渡金属，例如镍，开发可持续的催化方法，从而实现更精准、更高效的有机合成，推动绿色化学的发展。
内容：汪小泰教授
审稿：John Moraros教授
2025年05月20日