2026年08月21日
西交利物浦大学理学院博士生游扬（Yang You）则尝试从另一个角度思考这一问题：
能否在材料实际合成之前，就通过理论预测为光催化材料的设计提供参考？
围绕这一问题，游扬及其合作者近期开展了两项研究，提出并验证了一套基于费米能级的材料设计理论框架。
从费米能级出发理解材料设计
密度泛函理论（Density Functional Theory，DFT）是计算材料性质的重要理论工具。不过，传统DFT计算通常是在给定的原子结构和电子构型下评估体系能量，而在实际环境中，半导体表面的热力学状态可能随外部条件发生变化。
图1 真实物理状态与DFT计算所得半导体电子结构之间的差异
掺杂、缺陷、界面以及光照等因素，都可能改变半导体表面的费米能级（Fermi level）。作为一个重要的热力学变量，费米能级与界面电荷转移过程密切相关。
基于这一认识，游扬及其合作者尝试采用一种不同的处理方式：不再仅将费米能级视为计算得到的结果，而是将其作为材料设计过程中需要考虑的变量。
研究关注的问题也由“在某一特定结构下会发生什么”，进一步拓展为：
“材料在哪一参数范围内可能具有更适宜的工作状态？”
在这一框架下，DFT计算得到的能量可以进一步用于构建材料的热力学设计图谱，而不只是作为对某一特定结构的计算结果。
图2 从理论角度将催化反应中间体的吸附能视为费米能级的函数，而非固定值
从理论预测到实验验证
在发表于 Advanced Science 的研究中，西交利物浦大学研究团队建立了一个模型，将纳米颗粒的功函数、表面费米能级、助催化剂覆盖度与反应速率联系起来。
研究团队据此在实验开展之前，对较适宜的助催化剂及其覆盖范围进行了理论预测。随后，韩国成均馆大学（Sungkyunkwan University，SKKU）Jung Kyu Kim教授带领的研究团队通过实验对相关预测进行了验证。
图3 针对BiVO₄光阳极的助催化剂Ni₂P选择及覆盖度优化，以提高光电化学（PEC）水分解活性
研究结果显示：理论预测Ni₂P在BiVO₄表面的较优覆盖度约为6%–11%；实验结果显示，在覆盖度为**9.4%**时性能达到峰值，位于理论预测区间内。
值得关注的是，Ni₂P本身并不是一种具有较强析氧反应（OER）催化活性的材料。在这一体系中，其作用更多体现在调节费米能级：通过改变半导体的电子化学势，从而影响材料表面的反应活性。
这一现象较难仅通过传统界面模型进行完整描述，而基于费米能级的理论框架则提供了另一种热力学解释。
图4 传统“异质结模型”与本研究方法在光阳极及光催化材料设计中的比较
从单一体系拓展至多维设计图谱
在随后发表于 Journal of Materials Chemistry A 的研究中，游扬作为第一作者，将这一理论框架进一步应用于石墨相氮化碳（g-C₃N₄）上的二氧化碳还原反应。
研究团队构建了费米能级—pH二维图谱，用于分析甲烷（CH₄）生成与析氢（H₂）过程之间的竞争关系。
该论文同时入选期刊Front Cover（封面文章）。
图5 在不同费米能级（对应合成条件）和pH值（对应反应条件）下，对g-C₃N₄体系中光催化CH₄和H₂竞争生成过程的理论预测
理论分析得到的主要结果包括：
- 在费米能级约1.7–2.1 eV、pH 5–9的范围内，更有利于CH₄生成
- 费米能级过低时，电子驱动力可能不足；
- 体系酸性过强时，氢吸附和析氢反应（HER）更容易占据优势；
- 体系碱性过强时，则可能受到质子供应不足的限制。
结果显示，文献中CH₄生成得到增强的体系位于理论预测区域内，而未观察到增强效应的体系则不在该区域内。
综合两项研究，这一系列工作尝试进一步拓展计算材料研究的应用方式。
传统计算研究通常更多用于解释材料合成后的实验现象，而费米能级依赖的吸附能理论框架则尝试在实验开展之前，对较有潜力的材料参数和反应条件进行筛选和预测。
基本思路可以概括为：
原子结构 → 电子热力学性质 → 反应活性图谱 → 可实验验证的设计区间
通过将原子尺度的理论计算进一步转化为可通过实验检验的材料设计区间，这一方法有望减少部分依赖反复试验的材料筛选过程，并为计算光催化研究在材料设计阶段发挥更直接的理论指导作用提供参考。
从应用理论框架到进一步拓展
两项研究也记录了游扬在博士阶段研究内容和研究角色的逐步变化。
在发表于 Advanced Science 的研究中，他与团队成员合作，探讨如何利用费米能级理论框架理解和预测传统界面模型较难解释的光催化行为。
随后，在发表于 Journal of Materials Chemistry A 的研究中，他作为第一作者进一步推进相关工作，将这一理论框架拓展至光催化二氧化碳还原体系，并构建了多维热力学图谱。
从两项研究的推进过程可以看到，相关工作逐步从理解和应用理论框架，拓展至进一步发展和完善理论方法，研究内容和研究职责也随之发生变化。
在这一研究过程中，西交利物浦大学理学院的科研环境也为相关工作的开展提供了支持。
来自化学与材料科学系的Heechae Choi教授指导了相关理论研究，帮助将电子结构理论与材料设计中的具体问题联系起来。
理学院院长John Moraros教授也一直强调，在科研训练中，学生不仅需要参与研究，也需要学习如何提出重要问题，并逐步承担项目中的研究责任。
此外，学院与无锡国家超级计算中心、中国科学技术大学等机构开展的科研合作，为相关研究提供了计算方面的专业支持和资源条件。
从参与合作研究，到作为第一作者进一步拓展相关理论框架，两项工作的推进也呈现了游扬在博士阶段研究角色和研究内容的逐步变化。
相关论文
“Surface Fermi Level Modulation of Photoanode by Optimized Conducting Nanoparticle Heterointerfaces for Enhanced Photoelectrochemical Water Splitting,” Advanced Science.
https://doi.org/10.1002/advs.75734
“A Thermodynamic Landscape for Photocatalytic CO₂ Reduction on g-C₃N₄: Linking Fermi-Level Position to Selectivity and Activity,” Journal of Materials Chemistry A.
https://doi.org/10.1039/d6ta04016k
Content and photos: Professor Heechae Choi
Editor and New media：Luyao
Review: Professor John Moraros
Professor Heechae Choi
2026年08月21日